成果简介 

　　由于钠资源丰富且成本低廉，可充电钠金属电池有望成为下一代低成本可充电电池的候选者。然而，不可控的钠枝晶引起的安全问题阻碍了它的进一步发展。本文，郑州大学王烨教授团队在《J. Mater. Chem. A》期刊发表名为“A simple and effective host for sodium metal anode: a 3D-printed high pyrrolic-N doped graphene microlattice aerogel”的论文，研究开发了一种三维 (3D) 打印的氮掺杂石墨烯气凝胶 (3DP-NGA) 微晶格主体，以调节均匀的Na成核和沉积。密度泛函理论（DFT）计算结果表明，亲钠位点主要来源于吡咯-N缺陷，可以通过等离子体处理轻松创建和控制。通过设计的结构和N掺杂诱导的亲钠表面，原位光学显微镜表征。

　　凭借这些优势，3DP-NGA微晶格具有低成核过电位（分别在0.5和1.0mA cm-2时为9.9和14.8mV）和超过2000 小时（3000次循环）的超长循环寿命，平均库仑效率为99.90%。3.0mA cm-2和1.0mAh cm-2的高电流密度。此外，在10.0mA h cm -2 (747.6 mA hg -1 ) 的高钠负载下，电极可以稳定循环超过500小时。由Na@3DP-NGA阳极和3D打印的Na3V2 (PO4 )3组成的 3D打印全电池组装了C-rGO(3DP-NVP@C-rGO) 正极，并在1000次循环后在 100.0mA g -1下提供了85.3mA hg-1的容量.研究结果提供了一种简单的方法来提高可充电钠基电池负极的电化学性能。

图文导读  

图1、 (a) 3DP-NGA微晶格制备过程示意图。(b) 各种图案和 (c) 用 GO 墨水打印的不同层的光学图像。比例尺为 1.0 厘米。(d) 放在花上的3D打印rGO气凝胶电极的照片。

图2、 (a-c) SEM和(d和e) 3DP-NGA微晶格在不同放大倍率下的TEM图像。(f) 3DP-NGA 微晶格的EDX映射。(g) XRD 图案，(h) 拉曼光谱，和 (i) 3DP-rGO、NA-1、NA-10、NA-30、NA-60、NA-90 和 NA-180 微晶格的 BET。

图3、 (a 1 –a 6 ) NGA-1、NGA-10、NGA-30、NGA-60、NGA-90 和 NGA-180 微晶格的N1s高分辨率XPS光谱。（ b ）通过XPS测量的具有各种等离子体持续时间（1-180分钟）的3DP-NGA微晶格的三种N构型的比率。(c) Na 原子与吡咯-N、吡啶-N、石墨-N 和石墨烯的电荷差密度和(d) 结合能通过DFT计算。

图4、 (a) 3DP-NGA、3DP-rGA 和 Cu 电极在 3.0 mA cm -2和 1.0 mA h cm -2下的 CE 。(b) 3DP-NGA、3DP-rGA 和 Cu 电极在不同电流密度下的倍率性能。(c) 3DP-NGA、(d) 3DP-rGA 和 (e) Cu 电极在不同电流密度下的电压曲线。3DP-NGA在(f) 3.0 mA cm -2和1.0 mA h cm -2和(g) 5.0 mA cm -2和10.0 mA h cm -2下的GCD电压曲线。(h) 代表性石墨烯基和 (i) 用于钠金属阳极的其他主体的性能比较。

图5、 在0、15和60分钟时，Na在 (a) Cu、(b) 3DP-rGA 和 (c) 3DP-NGA 电极上沉积的原位光学显微镜图像。比例尺为300μm。示意图显示了在 (d) Cu、(e) 3DP-rGA 和 (f) 3DP-NGA 电极上镀 Na 的机制。

图6、 Na@3DP-NGA‖NVP@C-rGO全电池的电化学性能。

文献：DOI：https://doi.org/10.1039/D2TA03294

文章来源：公众号【材料分析与应用】

氧化石墨烯：

氧化石墨烯(graphene oxide )是石墨烯的氧化物，一般用GO表示，其颜色为棕黄色，市面上常见的产品有粉末状、片状以及溶液状的。因经氧化后，其上含氧官能团增多而使性质较石墨烯更加活泼，可经由各种与含氧官能团的反应而改善本身性质。

氧化石墨烯薄片是石墨粉末经化学氧化及剥离后的产物，氧化石墨烯是单一的原子层，可以随时在横向尺寸上扩展到数十微米。因此，其结构跨越了一般化学和材料科学的典型尺度。氧化石墨烯可视为一种非传统型态的软性材料，具有聚合物、胶体、薄膜，以及两性分子的特性。氧化石墨烯长久以来被视为亲水性物质，因为其在水中具有优越的分散性，但是，相关实验结果显示，氧化石墨烯实际上具有两亲性，从石墨烯薄片边缘到中央呈现亲水至疏水的性质分布。因此，氧化石墨烯可如同界面活性剂一般存在界面，并降低界面间的能量。其亲水性被广泛认知。

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