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Angew:石墨烯“铠甲”保护,助力铁纳米颗粒持久电催化硝酸盐还原制氮

2022-12-13 18:37:30

  电化学硝酸盐还原反应(NO3RR)是调节氮循环的一种有吸引力的技术。金属铁是众所周知的用于NO3RR的电催化剂之一,但是由于在电催化过程中铁的浸出和氧化,它的耐久性较差。近日,东华大学杨建平研究员通过简单的水热方法和原位热还原策略,成功制备了一种超薄石墨烯纳米片作为铠甲层来保护铁纳米颗粒(Fe@Gnc)。

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本文要点

要点1. 所设计的石墨烯纳米链保护了Fe的内部活性中心,并抑制了Fe纳米颗粒的氧化和浸出,确保了其对电化学NO3RR的持久催化性能。

要点2. 通过调整Fe前驱体的种类、加入量和热还原温度,研究人员获得了最佳的NO3RR电化学性能,硝酸盐的去除效率为72.7%,氮的选择性为99.6%。经过40次循环后,Fe@Gnc在电解液(每循环24小时)中的Fe离子渗漏几乎可以忽略不计(小于0.04 mg L-1)。

要点3. 与第一次循环相比,Fe@Gnc的硝酸盐脱除和氮选择性保留率均在96%以上,循环稳定性远高于非链式催化剂Fe/G,5次循环后其硝酸盐脱除率和氮选择性保留率分别为59.03%和85.12%。

本研究为铁基电催化剂在大规模工业化中持久性差的科学挑战提供了一种可行的解决方案。

 

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Hui Zhang, et al, Iron Nanoparticles Protected by Chainmail-structured Graphene for Durable Electrocatalytic Nitrate Reduction to Nitrogen, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202217071DOI: 10.1002/anie.202217071

https://doi.org/10.1002/anie.202217071

信息来源:公众号【催化计】

 

 

 

氧化石墨烯:

氧化石墨烯(graphene oxide )是石墨烯的氧化物,一般用GO表示,其颜色为棕黄色,市面上常见的产品有粉末状、片状以及溶液状的。因经氧化后,其上含氧官能团增多而使性质较石墨烯更加活泼,可经由各种与含氧官能团的反应而改善本身性质。

氧化石墨烯薄片是石墨粉末经化学氧化及剥离后的产物,氧化石墨烯是单一的原子层,可以随时在横向尺寸上扩展到数十微米。因此,其结构跨越了一般化学和材料科学的典型尺度。氧化石墨烯可视为一种非传统型态的软性材料,具有聚合物、胶体、薄膜,以及两性分子的特性。氧化石墨烯长久以来被视为亲水性物质,因为其在水中具有优越的分散性,但是,相关实验结果显示,氧化石墨烯实际上具有两亲性,从石墨烯薄片边缘到中央呈现亲水至疏水的性质分布。因此,氧化石墨烯可如同界面活性剂一般存在界面,并降低界面间的能量。其亲水性被广泛认知。


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