石墨烯粉体

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Nano Res.│中科院金属所刘洪阳研究员课题组:Sn修饰的富缺陷石墨烯稳定全暴露Pt团簇高效催化乙苯脱氢

2022-08-29 16:26:49

背景介绍

设计与制备高效节能催化剂一直是催化领域研究的热点。近年来,原子级分散全暴露金属团簇催化剂由于具有高的原子利用率和丰富的活性位结构,拓展了原子级分散催化剂的应用范围,受到催化领域的广泛关注。然而,实现全暴露金属团簇催化剂的精准设计与制备具有一定的挑战性。此外,当金属原子以原子尺度暴露在高温下时,其较高的表面能和热力学不稳定性导致其极易聚集成较大的金属团簇甚至纳米颗粒,造成催化剂失活。因此,针对适用于较高反应温度下并具有高活性的原子级分散全暴露金属团簇催化剂的设计尤为重要。


成果简介

中科院金属所刘洪阳研究员课题组通过Sn对富缺陷纳米金刚石/石墨烯材料表面进行修饰,得到了原子级分散的Sn修饰纳米金刚石/石墨烯(Sn-ND@G),利用石墨烯载体表面的碳缺陷和原子级分散Sn的物理隔离作用制备了全暴露Pt团簇催化剂(Pt/Sn-ND@G)。与Pt纳米颗粒催化剂(Pt/ND@G)相比,该催化剂在500℃下的乙苯直接脱氢制苯乙烯反应中表现出优异的脱氢活性和稳定性。研究结果表明,原子级分散的活性物种Pt以全暴露团簇形式存在于Sn-ND@G载体表面,该全暴露Pt团簇能够促进目标产物苯乙烯的解吸,从而使Pt/Sn-ND@G催化剂展现优异的乙苯脱氢性能。此外,采用同样的制备方法以Sn-ND@G载体分别制备了Ru、Rh和Ir催化剂,上述催化剂在乙苯直接脱氢反应中均表现出良好的催化性能,表明本工作中提出的高效催化剂设计方法具有普适性。


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图文导读


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图1全暴露Pt团簇催化剂的合成过程及形貌表征



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图2催化剂的电子结构和配位环境



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图3催化剂的乙苯脱氢性能研究



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图4催化剂设计方法的普适性研究



作者简介


通讯作者:刘洪阳,博士,研究员,中科院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心,亚纳米尺度金属催化材料研究团队负责人,中科院金属所与中国科技大学博士生导师。本科毕业于大连理工大学;博士毕业于中科院大连化物所,导师包信和院士;在美国密苏里州立大学和橡树岭国家实验室开展博士后研究工作。入选辽宁省兴辽英才青年拔尖人才,辽宁省侨联特聘专家,中国工业催化联盟青年工作委员会委员,中科院青年促进会会员。担任杂志Journal Energy Chemistry编委,Materials Today Sustainability编委。已承担国家基金、科技部重点研发计划、军委科技委、中科院、辽宁省、中石化与中化集团等企业合作项目30余项。已在Science等杂志发表论文130余篇,四篇文章入选ESI高被引论文。近5年来,以通讯作者已发表论文60余篇,其中包括:Nat. Catal. (1篇)、Nat. Commun.(3篇)、J. Am. Chem. Soc.(3篇)、ACS Catal.(6篇)、ACS Cent. Sci.(1篇)、Adv. Mater. (1篇)等。申请专利35项,已经授权20项。其中碳载亚纳米尺度钯基催化材料制备技术在企业12万吨催化加氢装置中实现工业化应用。


文章信息


L. Wang, X. Qin, T. Sun, et al. Fully-exposed Pt clusters stabilized on Sn-decorated nanodiamond/graphene hybrid support for efficient ethylbenzene direct dehydrogenation. Nano Research. https://doi.org/10.1007/s12274-022-4650-6.


来源:公众号【NanoResearch】


氧化石墨烯:

氧化石墨烯(graphene oxide )是石墨烯的氧化物,一般用GO表示,其颜色为棕黄色,市面上常见的产品有粉末状、片状以及溶液状的。因经氧化后,其上含氧官能团增多而使性质较石墨烯更加活泼,可经由各种与含氧官能团的反应而改善本身性质。

氧化石墨烯薄片是石墨粉末经化学氧化及剥离后的产物,氧化石墨烯是单一的原子层,可以随时在横向尺寸上扩展到数十微米。因此,其结构跨越了一般化学和材料科学的典型尺度。氧化石墨烯可视为一种非传统型态的软性材料,具有聚合物、胶体、薄膜,以及两性分子的特性。氧化石墨烯长久以来被视为亲水性物质,因为其在水中具有优越的分散性,但是,相关实验结果显示,氧化石墨烯实际上具有两亲性,从石墨烯薄片边缘到中央呈现亲水至疏水的性质分布。因此,氧化石墨烯可如同界面活性剂一般存在界面,并降低界面间的能量。其亲水性被广泛认知。


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