石墨烯粉体

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新南威尔士大学AFM:石墨烯边缘锚定Pt SACs实现高效碱性HER

2022-07-25 17:06:06

与基面相比,石墨烯边缘表现出高度局部化的状态密度,这导致反应性增加。然而,利用这种增加的反应性来锚定和调整单原子催化剂(SACs)的电子态仍然难以捉摸。


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基于此,澳大利亚新南威尔士大学Rose Amal和韩兆军博士(共同通讯作者)等人报道了一种在边缘丰富的垂直排列的石墨烯上锚定具有超低质量负载的Pt SACs(低至 0.71 µg Pt cm-2)的方法。


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对比在混合环境(边缘和基底)中配位的Pt,主要与石墨烯边缘配位的Pt表现出显著提高的析氢反应(HER)性能。在碱性介质中,当过电位η=150 mV时,其周转频率(TOF)分别为22.6 s-1和10.9 s-1。  

更重要的是,在0.71至0.76 µg Pt cm-2之间的Pt负载量显著低于商用的Pt负载量(通常为2000 µg Pt cm-2)和其他文献Pt/C基准催化剂(通常为50 µg Pt cm-2),而在清洁能源转型中应尽量减少稀有金属的使用量。


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通过角度相关X射线吸收光谱和密度泛函理论(DFT)计算表明,边缘锚定的Pt SACs与石墨烯的π-电子具有稳健的耦合。这种相互作用导致Pt 5d轨道的占用率更高,使d带中心向费米能级移动,从而提高了*H对HER的吸附。该工作展示了一种通过使用石墨烯边缘来增强能量转换反应来设计Pt SACs配位环境的有效途径。


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Pt Single Atom Electrocatalysts at Graphene Edges for Efficient Alkaline Hydrogen Evolution. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202203067.https://doi.org/10.1002/adfm.202203067.


信息来源:公众号【催化开天地】



氧化石墨烯:

氧化石墨烯(graphene oxide )是石墨烯的氧化物,一般用GO表示,其颜色为棕黄色,市面上常见的产品有粉末状、片状以及溶液状的。因经氧化后,其上含氧官能团增多而使性质较石墨烯更加活泼,可经由各种与含氧官能团的反应而改善本身性质。

氧化石墨烯薄片是石墨粉末经化学氧化及剥离后的产物,氧化石墨烯是单一的原子层,可以随时在横向尺寸上扩展到数十微米。因此,其结构跨越了一般化学和材料科学的典型尺度。氧化石墨烯可视为一种非传统型态的软性材料,具有聚合物、胶体、薄膜,以及两性分子的特性。氧化石墨烯长久以来被视为亲水性物质,因为其在水中具有优越的分散性,但是,相关实验结果显示,氧化石墨烯实际上具有两亲性,从石墨烯薄片边缘到中央呈现亲水至疏水的性质分布。因此,氧化石墨烯可如同界面活性剂一般存在界面,并降低界面间的能量。其亲水性被广泛认知。


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